Электродҳои графени ултрашаффоф ва дарозшаванда

Маводҳои дученака, ба монанди графен, ҳам барои барномаҳои анъанавии нимноқил ва ҳам барномаҳои нав дар электроникаи чандир ҷолибанд. Бо вуҷуди ин, қувваи баланди кашиши графен боиси шикастан дар шиддати паст мегардад ва онро барои истифодаи хосиятҳои электронии ғайриоддии он дар электроникаи дарозшаванда душвор мегардонад. Барои имкон додани иҷрои аълои вобаста ба шиддати ноқилҳои шаффофи графен, мо наноскроллҳои графенро дар байни қабатҳои графен ҷамъоварда сохтем, ки онҳоро варақаҳои бисёрқабати графен/графен (MGGs) меноманд. Дар зери шиддат, баъзе гардишҳо доменҳои пора-порашудаи графенро ба ҳам мепайванданд, то шабакаи перколятсияро нигоҳ доранд, ки гузариши аълоро дар штаммҳои баланд таъмин мекард. MGG-ҳои сеқабата, ки дар эластомерҳо дастгирӣ мешаванд, 65% ноқилияти аслии худро дар шиддати 100% нигоҳ медоштанд, ки ин ба самти ҷараёни ҷорӣ перпендикуляр аст, дар ҳоле ки филмҳои сеқабати графен бидуни наноскроллҳо танҳо 25% ноқилияти ибтидоии худро нигоҳ медоштанд. Транзистори дарозшавандаи пурра карбон, ки бо истифода аз MGG ҳамчун электродҳо сохта шудааст, гузариши >90% нишон дод ва 60% баромади аслии худро дар шиддати 120% нигоҳ дошт (параллел ба самти интиқоли заряд). Ин транзисторҳои комилан дарозшаванда ва шаффофи карбон метавонанд оптоэлектроникаи мураккаби дарозшавандаро таъмин кунанд.
Электроникаи шаффофи дарозшаванда як соҳаи афзоянда мебошад, ки дорои барномаҳои муҳим дар системаҳои пешрафтаи биоинтегралӣ (1, 2) ва инчунин потенсиали ҳамгироӣ бо оптоэлектроникаи дарозшаванда (3, 4) барои истеҳсоли робототехника ва дисплейҳои мураккаби нарм мебошад. Графен хосиятҳои хеле матлуби ғафсии атомӣ, шаффофияти баланд ва гузариши баландро нишон медиҳад, аммо татбиқи он дар барномаҳои дарозшаванда бо тамоюли он ба шикастан дар штаммҳои хурд монеъ шудааст. Бартараф кардани маҳдудиятҳои механикии графен метавонад функсияҳои навро дар дастгоҳҳои шаффоф дароз карда шавад.
Хусусиятҳои беназири графен онро як номзади қавӣ барои насли ояндаи электродҳои шаффоф гузаронанд (5, 6). Дар муқоиса бо барандаи шаффоф бештар истифодашаванда, оксиди калъаи индий [ITO; 100 Ом/м2 (кв) бо шаффофияти 90% ], графени якқабата, ки тавассути таҳшини буғи кимиёвӣ (CVD) ба вуҷуд омадааст, дорои омезиши шабеҳи муқовимати варақ (125 Ом/кв) ва шаффофият (97,4%) (5). Илова бар ин, филмҳои графен дар муқоиса бо ITO чандирии фавқулодда доранд (7). Масалан, дар субстрати пластикӣ гузарониши онро ҳатто барои радиуси каҷкунии каҷ то 0,8 мм (8) нигоҳ доштан мумкин аст. Барои боз ҳам баланд бардоштани самаранокии электрикии он ҳамчун як барандаи шаффофи чандир, корҳои қаблӣ маводи гибридии графенро бо нановимҳои нуқраи якченака (1D) ё нанотубаҳои карбон (CNTs) таҳия кардаанд (9–11). Ғайр аз он, графен ҳамчун электродҳо барои нимноқилҳои омехтаи гетероструктуравӣ (ба монанди 2D bulk Si, 1D нанобелҳо/нанотубаҳо ва нуқтаҳои квантии 0D) (12), транзисторҳои чандир, ҳуҷайраҳои офтобӣ ва диодҳои рӯшноӣ (LED) (13) истифода шудааст. – 23).
Гарчанде ки графен барои электроникаи чандир натиҷаҳои умедбахш нишон додааст, татбиқи он дар электроникаи дарозшаванда бо хосиятҳои механикии худ маҳдуд шудааст (17, 24, 25); Графен сахтии дохили ҳамворӣ 340 Н/м ва модули Янг 0,5 ТПа дорад (26). Шабакаи қавии карбон-карбон ягон механизми тақсимоти энергияро барои шиддати истифодашуда таъмин намекунад ва аз ин рӯ дар камтар аз 5% шиддат ба осонӣ мешиканад. Масалан, графени CVD, ки ба субстрати чандирии полидиметилсилоксан (PDMS) интиқол дода мешавад, танҳо метавонад гузарониши худро дар камтар аз 6% шиддат нигоҳ дорад (8). Ҳисобҳои назариявӣ нишон медиҳанд, ки пошхӯрӣ ва таъсири мутақобилаи байни қабатҳои гуногун бояд сахтиро коҳиш диҳад (26). Бо ҷамъ кардани графен ба қабатҳои сершумор, гузориш дода мешавад, ки ин графен ду- ё сеқабата то 30% шиддат дароз карда мешавад ва тағирёбии муқовиматро нисбат ба графен якқабата 13 маротиба хурдтар нишон медиҳад (27). Бо вуҷуди ин, ин дарозпазирӣ то ҳол аз барандаи замонавии дарозшавандаи c хеле пасттар аст (28, 29).
Транзисторҳо дар барномаҳои дарозшаванда муҳиманд, зеро онҳо хондани сенсорҳои мураккаб ва таҳлили сигналро имкон медиҳанд (30, 31). Транзисторҳо дар PDMS бо графенҳои бисёрқабата ҳамчун электродҳои манбаъ/дренажӣ ва маводи канал метавонанд вазифаи электрикиро то 5% шиддат нигоҳ доранд (32), ки ба таври назаррас аз арзиши ҳадди ақали зарурӣ (~ 50%) барои сенсорҳои назорати саломатӣ ва пӯсти электронӣ ( 33, 34). Ба наздикӣ, як равиши киригами графен омӯхта шудааст ва транзисторе, ки тавассути электролитҳои моеъ дарвоза шудааст, метавонад то 240% дароз карда шавад (35). Аммо, ин усул графени боздошташударо талаб мекунад, ки раванди истеҳсолро мушкил мекунад.
Дар ин ҷо, мо тавассути байни қабатҳои графен (аз 1 то 20 мкм дарозӣ, паҳнои ~ 0,1 то 1 мкм ва баландӣ ~ 10 то 100 нм) дар байни қабатҳои графен дастгоҳҳои хеле дарозшавандаи графен ба даст меорем. Мо тахмин мезанем, ки ин варақаҳои графен метавонанд роҳҳои гузарандаро барои рафъи тарқишҳо дар варақаҳои графен таъмин кунанд ва ба ин васила гузаронандагии баландро дар зери фишор нигоҳ доранд. Варақаҳои графен синтез ё раванди иловагиро талаб намекунанд; онхо табиатан хангоми тар-тиб додани тар тиб дода мешаванд. Бо истифода аз слайдҳои бисёрқабати G/G (графен/графен) (MGGs) электродҳои дарозшавандаи графен (манбаъ/дренаж ва дарвоза) ва CNT-ҳои нимноқил, мо тавонистем транзисторҳои комилан шаффоф ва дарозшавандаи карбонро, ки онҳоро то 120 дароз кардан мумкин аст, намоиш диҳем. % шиддат (мувофиқ ба самти интиқоли заряд) ва 60% ҳосили аслии худро нигоҳ медорад. Ин транзистори шаффофтарин дар асоси карбон то ба ҳол аст ва он барои рондани LED-и ғайриорганикӣ ҷараёни кофӣ медиҳад.
Барои фаъол кардани электродҳои графени шаффоф дар майдони васеъ, мо графенро дар фолгаи Cu интихоб кардем. Фолгаи Cu дар маркази найи кварси CVD овезон карда шуд, то ки афзоиши графен дар ҳарду ҷониб имкон диҳад ва сохторҳои G/Cu/G-ро ташкил диҳад. Барои интиқоли графен, мо аввал як қабати тунуки поли(метакрилат) (PMMA) -ро пӯшонидем, то як тарафи графенро муҳофизат кунад, ки онро мо графенро боло номидем (баръакс барои тарафи дигари графен) ва баъдан, тамоми филм (PMMA/графен боло/Cu/графен поён) дар маҳлули (NH4)2S2O8 тар карда шуд, то фолгаи Cu-ро тоза кунад. Графен дар паҳлӯи поён бидуни рӯйпӯши PMMA ногузир тарқишҳо ва нуқсонҳое хоҳад дошт, ки имкон медиҳанд, ки этант ба воситаи он ворид шавад (36, 37). Тавре ки дар расми 1А нишон дода шудааст, дар зери таъсири шиддати рӯизаминӣ, доменҳои озодшудаи графен ба гардишҳо печонида шуданд ва баъдан ба филми боқимондаи болоии G/PMMA часпонида шуданд. Гӯшаҳои боло-G/G метавонанд ба ҳама гуна субстрат интиқол дода шаванд, ба монанди SiO2/Si, шиша ё полимери мулоим. Якчанд маротиба такрор кардани ин раванди интиқол ба як субстрат сохторҳои MGG медиҳад.
(A) Тасвири схемавии тартиби сохтани MGG ҳамчун электроди дарозшаванда. Ҳангоми интиқоли графен, графен дар паҳлӯи фолгаи Cu дар сарҳадҳо ва нуқсонҳо шикаста шуд, ба шаклҳои худсарона печонида шуд ва ба плёнкаҳои болоӣ сахт часпида, наноскроллҳоро ташкил дод. Дар карикатураи чорум сохтори чуќурї MGG тасвир. (B ва C) Тавсифи баландсифати TEM-и якқабатаи MGG, ки мутаносибан ба минтақаи графен якқабатаи (B) ва гардиш (C) нигаронида шудааст. Маҷмӯи (B) як тасвири калонҳаҷмест, ки морфологияи умумии MGG-ҳои якқабатаро дар шабакаи TEM нишон медиҳад. Вурудҳои (C) профилҳои шиддатнокӣ мебошанд, ки дар қуттиҳои росткунҷае, ки дар тасвир нишон дода шудаанд, гирифта шудаанд, ки дар он масофаҳои байни ҳавопаймоҳои атомӣ 0,34 ва 0,41 нм мебошанд. (D) Спектри карбон K-канори EEL бо қуллаҳои графитикии π* ва σ* аломатгузорӣ шудаанд. (E) Тасвири бахшҳои AFM-и якқабатаи G/G паймоиш бо профили баландии қад-қади хати нуқтаи зард. (F то I) Микроскопияи оптикӣ ва тасвири AFM s-и сеқабати G бе (F ва H) ва бо паймоишҳо (G ва I) дар субстратҳои ғафсии 300-нм SiO2/Si мутаносибан. Варақаҳои намояндагӣ ва узвҳо барои нишон додани фарқиятҳои онҳо нишонгузорӣ карда шуданд.
Барои санҷидани он, ки гардишҳо дар табиат графен печонида шудаанд, мо дар сохторҳои якқабати болоии G/G микроскопияи электронии интиқол (TEM) ва спектроскопияи талафоти энергияи электрон (EEL) тадқиқот гузаронидем. Тасвири 1B сохтори шашкунҷаи як графен якқабатаро нишон медиҳад ва воридшуда морфологияи умумии филм аст, ки дар як сӯрохи карбонии шабакаи TEM фаро гирифта шудааст. Графини якқабата қисми зиёди шабакаро фаро мегирад ва баъзе пораҳои графен дар ҳузури стеллажҳои сершумори ҳалқаҳои шашкунҷа пайдо мешаванд (расми 1В). Бо калон кардани як варақи инфиродӣ (расми 1С), мо миқдори зиёди канораҳои графинро мушоҳида кардем, ки фосилаи торҳо дар доираи аз 0,34 то 0,41 нм аст. Ин ченакҳо нишон медиҳанд, ки пораҳо ба таври тасодуфӣ печонида шудаанд ва графити комил нестанд, ки фосилаи панҷара дар қабати "ABAB" 0,34 нм аст. Дар расми 1D спектри карбон K-канори EEL нишон дода шудааст, ки дар он қулла дар 285 эВ аз π* орбитал сарчашма мегирад ва дигаре тақрибан 290 эВ аз гузариши орбитали σ* мебошад. Дидан мумкин аст, ки пайванди sp2 дар ин сохтор бартарӣ дорад ва тасдиқ мекунад, ки гардишҳо хеле графитӣ мебошанд.
Тасвирҳои микроскопияи оптикӣ ва микроскопияи қувваи атомӣ (AFM) фаҳмишро дар бораи тақсимоти наноскроллҳои графен дар MGGs таъмин мекунанд (расми 1, E то G ва расмҳои S1 ва S2). Лавҳаҳо ба таври тасодуфӣ дар рӯи рӯи замин тақсим карда мешаванд ва зичии онҳо дар ҳамворӣ мутаносибан ба шумораи қабатҳои ҷамъшуда меафзояд. Бисёре аз гардишҳо ба гиреҳҳо печида шудаанд ва баландии якрангро дар доираи аз 10 то 100 нм нишон медиҳанд. Дарозии онҳо аз 1 то 20 мкм ва бараш 0,1 то 1 мкм мебошанд, вобаста аз андозаи пораҳои ибтидоии графенашон. Тавре ки дар расми 1 (H ва I) нишон дода шудааст, гардишҳо нисбат ба узвҳо андозаи хеле калонтар доранд, ки ба интерфейси хеле дағалтар дар байни қабатҳои графен оварда мерасонанд.
Барои чен кардани хосиятҳои электрикӣ, мо бо истифода аз фотолитография филмҳои графенро бо сохторҳои ҳаракаткунанда ё бидуни сохтор ва stacking қабат ба тасмаҳои 300 мкм ва дарозии 2000 мкм нақш додем. Муқовимати ду зонд ҳамчун функсияи шиддат дар шароити муҳити зист чен карда шуданд. Мавҷудияти гардишҳо муқовиматро барои графенҳои якқабата 80% бо ҳамагӣ 2,2% кам шудани интиқоли интиқол коҳиш дод (расми S4). Ин тасдиқ мекунад, ки наноскроллҳо, ки зичии баланди ҷорӣ то 5 × 107 А/см2 (38, 39) доранд, ба MGGs саҳми хеле мусбати электрикӣ мегузоранд. Дар байни ҳама графенҳои оддии моно-, би- ва сеқабата ва MGG, MGG-и сеқабата беҳтарин гузаронандаро бо шаффофияти тақрибан 90% дорад. Барои муқоиса бо дигар манбаъҳои графен дар адабиёт, мо инчунин муқовиматҳои варақи чор-зондро чен кардем (расми S5) ва онҳоро ҳамчун функсияи интиқол дар 550 нм номбар кардем (расми S6) дар расми 2А. MGG ноқилӣ ва шаффофияти муқоисашаванда ё баландтарро нисбат ба графенҳои ба таври сунъӣ ҷойгиршуда ва оксиди графен (RGO) камшуда нишон медиҳад (6, 8, 18). Аҳамият диҳед, ки муқовимати варақҳои графенҳои оддии бисёрқабатаи ба таври сунъӣ ҷамъшуда аз адабиёт нисбат ба MGG-и мо каме баландтаранд, эҳтимол аз сабаби шароити номунтазами афзоиш ва усули интиқоли онҳо.
$A) Муқовимати варақаи чорҷониба нисбат ба интиқол дар 550 нм барои якчанд намуди графен, ки дар он квадратҳои сиёҳ MGG-ҳои моно-, би- ва сеқабатаро ифода мекунанд; доираҳои сурх ва секунҷаҳои кабуд бо графенҳои бисёрқабатаи оддӣ, ки дар Cu ва Ni аз таҳқиқоти Ли ва дигарон парвариш карда шудаанд, мувофиқат мекунанд. (6) ва Ким ва дигарон. (8), мутаносибан ва баъдан ба SiO2/Si ё кварц интиқол дода мешавад; ва секунҷаҳои сабз арзишҳои RGO дар дараҷаҳои гуногуни коҳишёбанда аз омӯзиши Бонакорсо ва дигарон мебошанд. (18). (В ва В) Тағйирёбии муқовимати муқарраршудаи MGG-ҳои моно-, би- ва сеқабата ва Г ҳамчун функсияи перпендикуляр (В) ва параллелӣ (C) ба самти ҷараёни ҷорӣ. (D) Тағйирёбии муқовимати муқовимати дуқабати G (сурх) ва MGG (сиёҳ) дар зери боркунии шиддати даврӣ то 50% шиддати перпендикуляр. (E) Тағйирёбии муқовимати муқарраршудаи сеқабати G (сурх) ва MGG (сиёҳ) дар зери боркунии шиддати даврӣ то 90% шиддати параллелӣ. (Е) Тағйирёбии иқтидори нормалшудаи G ва MGG-ҳои моно-, би- ва сеқабата ҳамчун функсияи штамм. Дохил сохтори конденсатор аст, ки дар он субстрати полимерӣ SEBS ва қабати диэлектрикии полимерӣ SEBS-и ғафсии 2 мкм мебошад.
Барои арзёбии кори аз шиддат вобастаи MGG, мо графенро ба субстратҳои термопластикии эластомери стирол-этилен-бутадиен-стирол (SEBS) интиқол додем (барои паҳнои ~ 2 см ва дарозии ~ 5 см) ва ноқилӣ ҳангоми дароз кардани субстрат чен карда шуд. (ниг. Маводҳо ва усулҳо) ҳам перпендикуляр ва ҳам ба самти ҷараёни ҷорӣ (расми 2, В ва В). Рафтори электрикии аз шиддат вобаста бо ворид кардани наноскроллҳо ва афзоиши шумораи қабатҳои графен беҳтар шуд. Масалан, вақте ки шиддат ба ҷараёни ҷорӣ перпендикуляр аст, барои графен якқабат, илова кардани чархҳо шиддатро ҳангоми шикастани барқ ​​аз 5 то 70% зиёд кард. Таҳаммулпазирии шиддати графени сеқабата низ дар муқоиса бо графен якқабат ба таври назаррас беҳтар шудааст. Бо наноскроллҳо, дар 100% шиддати перпендикуляр, муқовимати сохтори сеқабати MGG танҳо 50% афзоиш ёфт, дар муқоиса бо 300% барои графенҳои сеқабата бидуни паймоиш. Тағйирёбии муқовимат дар фишори шиддати даврӣ таҳқиқ карда шуд. Барои муқоиса (расми 2D), муқовимати як филми оддии дуқабати графен пас аз ~700 давра дар 50% шиддати перпендикуляр тақрибан 7,5 маротиба зиёд шуд ва бо шиддат дар ҳар як давра афзоиш ёфт. Аз тарафи дигар, муқовимати MGG-и дуқабата танҳо пас аз ~ 700 давра тақрибан 2,5 маротиба зиёд шуд. Ҳангоми татбиқи то 90% шиддат дар самти параллел, муқовимати графен сеқабата пас аз 1000 давра ~ 100 маротиба зиёд шуд, дар ҳоле ки он дар сеқабати MGG танҳо ~ 8 маротиба зиёд аст (расми 2E). Натиҷаҳои велосипедронӣ дар расм нишон дода шудаанд. S7. Афзоиши нисбатан зудтари муқовимат дар самти шиддати параллелӣ аз он сабаб аст, ки самти тарқишҳо ба самти ҷараёни ҷараён перпендикуляр аст. Инҳирофшавии муқовимат ҳангоми боркунӣ ва борфарорӣ аз барқароршавии часпакии субстрати эластомери SEBS мебошад. Муқовимати устувори тасмаҳои MGG ҳангоми велосипедронӣ аз мавҷудияти гардишҳои калон вобаста аст, ки метавонанд қисмҳои кафидаи графенро кӯпрук кунанд (тавре ки аз ҷониби AFM мушоҳида шудааст) барои нигоҳ доштани роҳи гузаранда кӯмак мекунанд. Ин падидаи нигоҳ доштани ноқилӣ тавассути роҳи перколатсия қаблан барои плёнкаҳои металлӣ ё нимноқилҳои кафида дар субстратҳои эластомерӣ гузориш дода шуда буд (40, 41).
Барои арзёбии ин филмҳои бар графен ҳамчун электродҳои дарвоза дар дастгоҳҳои дарозшаванда, мо қабати графенро бо қабати диэлектрикии SEBS (ғафсӣ 2 мкм) пӯшонидем ва тағирёбии иқтидори диэлектрикиро ҳамчун функсияи шиддат назорат кардем (ниг. ба расми 2F ва маводи иловагӣ барои тафсилот). Мо мушоҳида кардем, ки иқтидорҳо бо электродҳои графен якқабатаи оддӣ ва дуқабата аз сабаби гум шудани ноқилӣ дар ҳамвории графен зуд коҳиш ёфтанд. Баръакси ин, иқтидорҳое, ки аз ҷониби MGG-ҳо ва инчунин графенҳои оддӣ сеқабата баста шудаанд, афзоиши иқтидорро бо штамм нишон доданд, ки ин аз сабаби кам шудани ғафсии диэлектрикӣ бо шиддат интизор аст. Афзоиши интизории зарфият бо сохтори MGG хеле мувофиқ буд (расми S8). Ин нишон медиҳад, ки MGG ҳамчун электроди дарвоза барои транзисторҳои дарозшаванда мувофиқ аст.
Барои таҳқиқи минбаъдаи нақши гардиши графен 1D дар таҳаммулпазирии шиддати ноқилҳои барқ ​​​​ва беҳтар назорат кардани ҷудоӣ дар байни қабатҳои графен, мо барои иваз кардани варақаҳои графен CNT-ҳои пошидашударо истифода бурдем (нигаред ба Маводҳои иловагӣ). Барои тақлид кардани сохторҳои MGG, мо се зичии CNTs (яъне, CNT1) ҷойгир кардем.
(A то C) Тасвирҳои AFM се зичии гуногуни CNTs (CNT1
Барои фаҳмидани минбаъдаи қобилияти онҳо ҳамчун электродҳо барои электроникаи дарозшаванда, мо мунтазам морфологияҳои MGG ва G-CNT-G-ро зери фишор таҳқиқ кардем. Микроскопияи оптикӣ ва микроскопияи электронии сканерӣ (SEM) усулҳои муассири тавсифкунӣ нестанд, зеро ҳарду контрасти ранг надоранд ва SEM ҳангоми сканкунии электронҳо ба артефактҳои тасвир дучор мешавад, вақте ки графен дар субстратҳои полимерӣ ҷойгир аст (расмҳои S9 ва S10). Барои дар ҷои худ мушоҳида кардани сатҳи графен зери фишор, мо ченакҳои AFM-ро дар MGG-ҳои сеқабата ва графени оддӣ пас аз интиқол ба субстратҳои хеле тунук (~ 0,1 мм ғафсӣ) ва чандирии SEBS ҷамъоварӣ кардем. Аз сабаби нуқсонҳои дохилии графен CVD ва осеби беруна дар ҷараёни интиқол, ногузир тарқишҳо дар графени шиддатнок ба вуҷуд меоянд ва бо афзоиши шиддат тарқишҳо зичтар мешаванд (расми 4, А то D). Вобаста ба сохтори stacking электродҳои дар асоси карбон, тарқишҳо морфологияи гуногун нишон медиҳанд (расми S11) (27). Зичии майдони тарқишҳо (ҳамчун майдони тарқишҳо/майдони таҳлилшуда муайян карда мешавад) аз графенҳои бисёрқабата пас аз шиддат камтар аст, ки бо афзоиши гузарониши барқ ​​барои MGGs мувофиқ аст. Аз тарафи дигар, паймоишҳо аксар вақт мушоҳида карда мешаванд, ки тарқишҳоро пӯшанд ва роҳҳои иловагии гузарандаро дар филми шиддатнок таъмин мекунанд. Масалан, тавре ки дар тасвири расми 4В нишон дода шудааст, варақи васеъ аз тарқиш дар сеқабати MGG убур кард, аммо дар графени оддӣ ҳеҷ чархиш мушоҳида нашудааст (расми 4, E то H). Ба ҳамин монанд, CNTs инчунин тарқишҳоро дар графен бартараф карданд (расми S11). Зичии майдони тарқиш, зичии майдони ҳаракат ва ноҳамвории филмҳо дар расми 4К ҷамъбаст карда шудаанд.
(А то H) Тасвирҳои AFM дар ҷои сеқабати Г/Г паймоишҳо (А то D) ва сохторҳои сеқабати G (E то H) дар эластомери хеле тунуки SEBS (~ 0,1 мм ғафсӣ) дар 0, 20, 60 ва 100 % шиддат. Тарқишҳо ва чархҳои намояндагӣ бо тирчаҳо нишон дода шудаанд. Ҳама тасвирҳои AFM дар майдони 15 мкм × 15 мкм ҷойгиранд, бо истифода аз як сатри миқёси ранг, ки нишон дода шудааст. (I) Геометрияи симулятсияи электродҳои якқабати графенӣ дар субстрати SEBS. (J) Харитаи контурии моделиронии шиддати максималии асосии логарифмикӣ дар графен якқабат ва субстрати SEBS дар 20% шиддати беруна. (К) Муқоисаи зичии майдони тарқиш (сутуни сурх), зичии майдони ҳаракат (сутуни зард) ва ноҳамвории сатҳ (сутуни кабуд) барои сохторҳои гуногуни графен.
Вақте ки филмҳои MGG дароз карда мешаванд, як механизми муҳими иловагӣ мавҷуд аст, ки чархҳо метавонанд минтақаҳои кафидаи графенро баста, шабакаи перколятсияро нигоҳ доранд. Графикҳои графен умедбахшанд, зеро онҳо метавонанд даҳҳо микрометр дарозӣ дошта бошанд ва аз ин рӯ қодиранд, ки тарқишҳоро, ки одатан то миқёси микрометр доранд, пӯшанд. Ғайр аз он, азбаски варақаҳо аз бисёрқабатҳои графен иборатанд, интизор меравад, ки онҳо муқовимати паст доранд. Дар муқоиса, шабакаҳои нисбатан зиччи (гузариши пасттар) CNT барои таъмини қобилияти муқоисашавандаи кӯпруки ноқилӣ талаб карда мешаванд, зеро CNTs хурдтар (одатан чанд микрометр дар дарозӣ) ва камтар интиқолдиҳанда нисбат ба варақҳо. Аз тарафи дигар, чунон ки дар расм нишон дода шудааст. S12, дар ҳоле ки графен ҳангоми дароз кардан барои тоб додан ба шиддат мекафад, гардишҳо кафида намешаванд, ки ин нишон медиҳад, ки охирин метавонад дар болои графени аслӣ лағжад. Сабаби кафида нашудани онҳо эҳтимолан аз сохтори печонидашуда иборат аст, ки аз қабатҳои зиёди графен иборат аст (дарозии ~ 1 то 2 0 мкм, бари ~ 0,1 то 1 мкм ва баландии ~ 10 то 100 нм), ки дорои модули самараноки баландтар аз графен якқабати. Тавре ки Грин ва Ҳерсам (42) гузориш доданд, шабакаҳои металлии CNT (диаметри қубур 1,0 нм) бо вуҷуди муқовимати калони пайвастшавӣ байни CNTҳо метавонанд муқовимати пасти варақро <100 Ом/кв ба даст оранд. Бо дарназардошти он, ки варақаҳои графини мо паҳнои аз 0,1 то 1 мкм доранд ва варақаҳои G/G нисбат ба CNTҳо минтақаҳои хеле калонтари тамос доранд, муқовимат ва майдони тамос байни варақаҳои графен ва графен набояд омилҳои маҳдудкунанда барои нигоҳ доштани гузариши баланд бошанд.
Графен нисбат ба субстрати SEBS модули хеле баландтар дорад. Гарчанде ки ғафсии самараноки электроди графен нисбат ба субстрат хеле пасттар аст, сахтии графен нисбат ба ғафсии он бо ғафсии субстрат муқоисашаванда аст (43, 44), ки дар натиҷа таъсири мӯътадили сахт-ҷазира ба вуҷуд меояд. Мо деформатсияи графени ғафси 1-нмро дар субстрати SEBS тақлид кардем (барои тафсилот ба маводҳои иловагӣ нигаред). Мувофиқи натиҷаҳои моделиронӣ, вақте ки 20% шиддат ба субстрати SEBS берунӣ татбиқ карда мешавад, шиддати миёнаи графен ~ 6,6% аст (расми 4J ва расми S13D), ки бо мушоҳидаҳои таҷрибавӣ мувофиқ аст (ниг. расми S13) . Мо бо истифода аз микроскопияи оптикӣ шиддатро дар минтақаҳои графен ва субстрат муқоиса кардем ва дарёфтем, ки шиддат дар минтақаи субстрат ҳадди аққал ду маротиба аз шиддат дар минтақаи графен аст. Ин нишон медиҳад, ки шиддати дар намунаҳои электроди графен истифодашаванда метавонад ба таври назаррас маҳдуд карда шуда, дар болои SEBS ҷазираҳои сахти графенро ташкил диҳад (26, 43, 44).
Аз ин рӯ, қобилияти электродҳои MGG барои нигоҳ доштани ноқилҳои баланд дар зери шиддати баланд эҳтимол бо ду механизми асосӣ имконпазир аст: (i) чархҳо метавонанд минтақаҳои ҷудошударо барои нигоҳ доштани роҳи интиқоли гузаранда пул кунанд ва (ii) варақаҳои графин/эластомери бисёрқабата лағжида метавонанд. аз болои якдигар, ки боиси кам шудани шиддати электродҳои графен мегардад. Барои қабатҳои сершумори графен интиқолшуда дар эластомер, қабатҳо бо ҳамдигар сахт пайваст нестанд, ки метавонанд дар посух ба шиддат лағжанд (27). Графикҳо инчунин ноҳамвории қабатҳои графенро зиёд карданд, ки ин метавонад барои зиёд кардани ҷудоӣ байни қабатҳои графен кӯмак кунад ва аз ин рӯ, лағжиши қабатҳои графенро фароҳам орад.
Таҷҳизоти пурраи карбон аз сабаби арзиши паст ва интиқоли баланд бо шавқ пайгирӣ карда мешаванд. Дар ҳолати мо, транзисторҳои пурраи карбон бо истифода аз дарвозаи графени поёнӣ, манбаи болоӣ/дренажии графен, нимноқилҳои мураттабшудаи CNT ва SEBS ҳамчун диэлектрик сохта шудаанд (расми 5А). Тавре ки дар расми 5B нишон дода шудааст, як дастгоҳи пурраи карбон бо CNTs ҳамчун манбаъ/дренаж ва дарвоза (дастгоҳи поён) нисбат ба дастгоҳ бо электродҳои графен (дастгоҳи боло) ношаффофтар аст. Сабаб дар он аст, ки шабакаҳои CNT ғафсии калонтарро талаб мекунанд ва аз ин рӯ, интиқоли оптикии пасттар барои ноил шудан ба муқовимати варақҳо ба муқовимати графен монанд аст (расми S4). Расми 5 (C ва D) хатҳои интиқол ва баромадро пеш аз шиддат барои транзистор, ки бо электродҳои дуқабати MGG сохта шудаанд, нишон медиҳад. Бари канал ва дарозии транзистори бетараф мутаносибан 800 ва 100 мкм буд. Таносуби ченшудаи фурӯзон/хомӯш аз 103 бо ҷараёнҳои фаъол ва хомӯш мутаносибан дар сатҳҳои 10−5 ва 10−8 А мебошад. Каҷи баромад режимҳои идеалии хаттӣ ва гардиширо бо вобастагии возеҳи дарвоза аз шиддат нишон медиҳад, ки алоқаи идеалиро байни CNTs ва электродҳои графен нишон медиҳад (45). Муқовимати тамос бо электродҳои графен нисбат ба муқовимат бо филми бухоршудаи Au мушоҳида карда шуд (ниг. расми S14). Қобилияти сершавии транзистори дарозшаванда тақрибан 5,6 см2/Вс аст, ки ба ҳамон транзисторҳои аз рӯи полимер ҷудошудаи CNT дар субстратҳои сахти Si бо 300 нм SiO2 ҳамчун қабати диэлектрикӣ монанд аст. Такмили минбаъдаи ҳаракат бо зичии оптимизатсияшудаи қубурҳо ва дигар намудҳои қубурҳо имконпазир аст (46).
$A) Нақшаи транзистори дарозшаванда дар асоси графен. SWNTs, нанотубаҳои карбон як девордор. (B) Акси транзисторҳои дарозшаванда аз электродҳои графен (боло) ва электродҳои CNT (поён). Тафовут дар шаффофият ба таври равшан намоён аст. (C ва D) Каҷҳои интиқол ва баромади транзистор дар асоси графен дар SEBS пеш аз шиддат. (E ва F) Каҷҳои интиқол, ҷорӣ ва хомӯш кардани ҷараён, таносуби фаъол / хомӯш ва ҳаракати транзистори графен дар штаммҳои гуногун.
Вақте ки дастгоҳи шаффоф ва ҳама карбон дар самти параллел ба самти интиқоли заряд дароз карда шуд, таназзули ҳадди аққал то 120% шиддат мушоҳида карда шуд. Ҳангоми дароз кардан, ҳаракат аз 5,6 см2/Вс дар 0% шиддат то 2,5 см2/Вс дар 120% шиддат коҳиш ёфт (расми 5F). Мо инчунин иҷрои транзисторро барои дарозии каналҳои гуногун муқоиса кардем (нигаред ба ҷадвали S1). Қобили зикр аст, ки дар шиддати то 105%, ҳамаи ин транзисторҳо то ҳол таносуби баланди фурӯзон/хомӯш (>103) ва ҳаракат (>3 см2/Вс) доштанд. Илова бар ин, мо тамоми корҳои охиринро оид ба транзисторҳои карбонӣ ҷамъбаст кардем (нигаред ба ҷадвали S2) (47–52). Бо оптимизатсияи истеҳсоли дастгоҳ дар эластомерҳо ва истифодаи MGG ҳамчун алоқа, транзисторҳои карбонии мо аз ҷиҳати ҳаракат ва гистерезис кори хуб нишон медиҳанд ва инчунин дарозшаванда мебошанд.
Ҳамчун як барномаи транзистори комилан шаффоф ва дарозшаванда, мо онро барои назорат кардани гузариши LED истифода бурдем (расми 6А). Тавре ки дар расми 6B нишон дода шудааст, LED-и сабзро тавассути дастгоҳи дарозшавандаи пурраи карбон, ки бевосита дар боло ҷойгир шудааст, равшан дидан мумкин аст. Ҳангоми то ~ 100% дароз кардан (расми 6, C ва D), шиддатнокии нури LED тағир намеёбад, ки бо иҷрои транзистор дар боло тавсиф шудааст (ниг. филми S1). Ин аввалин гузориши воҳидҳои идоракунии дарозшаванда бо истифода аз электродҳои графен сохта шудааст, ки имкони нави электроникаи дарозшавандаи графенро нишон медиҳад.
$A) Схемаи транзистор барои рондани LED. GND, замин. (B) Акси транзистори дарозшаванда ва шаффофи пурраи карбон бо шиддати 0%, ки дар болои LED сабз насб шудааст. (C) Транзистори комилан шаффоф ва дарозшавандаи карбон, ки барои иваз кардани LED истифода мешавад, дар болои LED дар 0% (чап) ва ~ 100% шиддат (рост) насб карда мешавад. Тирҳои сафед ҳамчун аломатҳои зард дар дастгоҳ нишон медиҳанд, ки тағирёбии масофа дароз карда мешаванд. (D) Намоиши паҳлӯии транзистори дароз, бо LED ба эластомер тела додашуда.
Хулоса, мо як сохтори шаффофи графи гузаронандаро таҳия кардем, ки гузарониши баландро дар зери штаммҳои калон ҳамчун электродҳои дарозшаванда нигоҳ медорад, ки тавассути наноскроллҳои графен дар байни қабатҳои графен ҷамъшуда имкон медиҳад. Ин сохторҳои электродҳои дуқабата ва сеқабати MGG дар эластомер метавонанд мутаносибан 21 ва 65% гузаронандагии шиддати худро дар штамм то 100% нигоҳ доранд, дар муқоиса бо талафоти пурраи ноқилӣ дар шиддати 5% барои электродҳои маъмулии графен якқабат . Роҳҳои иловагии гузаронандаи слайдҳои графен ва инчунин таъсири сусти байни қабатҳои интиқолшуда ба устувории олии гузаронанда дар зери шиддат мусоидат мекунанд. Мо минбаъд ин сохтори графенро барои сохтани транзисторҳои дарозшавандаи карбон истифода кардем. То ба ҳол, ин транзистори аз ҳама дар асоси графен асосёфта бо шаффофияти беҳтарин бидуни истифода аз буриш аст. Гарчанде ки таҳқиқоти мазкур бо мақсади фароҳам овардани графен барои электроникаи дарозшаванда гузаронида шуда бошад ҳам, мо боварӣ дорем, ки ин равишро метавон ба дигар маводҳои 2D васеъ кард, то электроникаи дарозшавандаи 2D дошта бошад.
Графени майдони васеъи CVD дар фолгаҳои овезон Cu (99,999%; Alfa Aesar) дар зери фишори доимии 0,5 мторр бо 50–SCCM (сантиметри мукааб дар як дақиқа) CH4 ва 20–SCCM H2 ҳамчун прекурсорҳо дар 1000°C парвариш карда шуд. Ҳарду тарафи фолгаи Cu бо графен моноқабат пӯшонида шуда буд. Дар як тарафи фолгаи Cu як қабати тунуки PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) печонида шуда, сохтори PMMA/G/Cu фолгаи/G-ро ташкил дод. баъдан, тамоми плёнка дар маҳлули 0,1 М персульфат аммоний [(NH4)2S2O8] барои тақрибан 2 соат тар карда шуд, то фолгаи Cuро тоза кунад. Дар давоми ин раванд, графени пушти муҳофизатнашуда аввал дар сарҳадҳои гандум канда шуд ва сипас аз сабаби шиддати рӯизаминӣ ба гардишҳо печид. Лавҳаҳо ба плёнкаи болоии графен, ки аз ҷониби PMMA дастгирӣ карда мешаванд, часпонида шуда, варақаҳои PMMA/G/G-ро ташкил медоданд. Баъдан, филмҳо дар оби деионизатсияшуда якчанд маротиба шуста шуданд ва ба як субстрати мақсаднок, ба монанди як субстрати сахти SiO2/Si ё пластикӣ гузошта шуданд. Ҳамин ки плёнкаи замимашуда дар субстрат хушк мешавад, намуна ба таври пайдарпай дар ацетон, 1:1 ацетон/IPA (спирти изопропил) ва IPA барои 30 сония барои тоза кардани PMMA тар карда мешавад. Филмҳо дар 100 ° C барои 15 дақиқа гарм карда шуданд ё дар як шаб дар вакуум нигоҳ дошта шуданд, то оби дармондаро пурра тоза кунед, то қабати дигари гардиши G/G ба он интиқол дода шавад. Ин қадам барои пешгирӣ кардани ҷудошавии филми графен аз субстрат ва таъмини фарогирии пурраи MGG ҳангоми баровардани қабати интиқолдиҳандаи PMMA буд.
Морфологияи сохтори MGG бо истифода аз микроскопи оптикӣ (Leica) ва микроскопи электронии сканерӣ (1 кВ; FEI) мушоҳида карда шуд. Микроскопи қувваи атомӣ (Nanoscope III, Instrument Digital) барои мушоҳидаи ҷузъиёти чархҳои G дар ҳолати ламс кор мекард. Шаффофияти филм тавассути спектрометри ултрабунафш (Agilent Cary 6000i) санҷида шуд. Барои озмоишҳо, вақте ки шиддат дар самти перпендикулярии ҷараёни ҷараён буд, фотолитография ва плазмаи O2 барои тарҳрезии сохторҳои графен ба тасмаҳо (барои паҳнои ~ 300 мкм ва дарозии ~ 2000 мкм) истифода мешуданд ва электродҳои Au (50 нм) бо истифода аз гармӣ ҷойгир карда шуданд. ниқобҳои соя дар ҳар ду канори тарафи дароз. Сипас тасмаҳои графен бо эластомери SEBS (~2 см васеъ ва ~5 см дарозӣ) пайваст карда шуданд, ки меҳвари дарози тасмаҳо ба паҳлӯи кӯтоҳи SEBS параллел буда, пас аз он BOE (буферии оксиди буферӣ) (HF: H2O) ҷойгир карда шуданд. 1:6) индиум ва эвтектикии галлий (EGaIn) ҳамчун контактҳои электрикӣ. Барои санҷишҳои параллелӣ, сохторҳои графен бе намуна (~5 × 10 мм) ба субстратҳои SEBS интиқол дода шуданд, ки меҳварҳои дароз ба паҳлӯи дарози субстрати SEBS параллел буданд. Барои ҳарду ҳолат, тамоми G (бе слайдҳои G)/SEBS дар паҳлӯи дарози эластомер дар дастгоҳи дастӣ дароз карда шуд ва дар ҷои он мо тағироти муқовимати онҳоро дар зери фишор дар истгоҳи зонд бо анализатори нимноқил чен кардем (Кейтли 4200) -SCS).
Транзисторҳои хеле дарозшаванда ва шаффофи пурраи карбон дар субстрати чандирӣ бо тартиби зерин сохта шудаанд, то аз зарари ҳалкунандаҳои органикии диэлектрики полимерӣ ва субстрат пешгирӣ карда шаванд. Сохторҳои MGG ба SEBS ҳамчун электродҳои дарвоза интиқол дода шуданд. Барои ба даст овардани як қабати диэлектрикии якхелаи полимерии тунук (ғафсӣ 2 мкм), маҳлули толуол SEBS (80 мг/мл) дар як субстрати октадецилтрихлоросилан (OTS) - тағирёфтаи SiO2/Si дар 1000 чархзанӣ барои 1 дақиқа печонида шуд. Плёнкаи тунуки диэлектрикиро аз сатҳи гидрофоби OTS ба субстрати SEBS бо графени омодашуда ба осонӣ интиқол додан мумкин аст. Конденсаторро тавассути гузоштани электроди болоии металлии моеъ (EGaIn; Sigma-Aldrich) сохтан мумкин аст, то иқтидор ҳамчун функсияи штамм бо истифода аз LCR (индуктсия, иқтидор, муқовимат) (Agilent) муайян карда шавад. Қисми дигари транзистор аз CNT-ҳои нимноқилҳои полимерӣ иборат буд, ки мувофиқи расмиёти қаблан гузоришшуда (53). Электродҳои намунавии манбаъ/дренажӣ дар субстратҳои сахти SiO2/Si сохта шудаанд. Баъдан, ду қисм, диэлектрик / G / SEBS ва CNTs / намунаи G / SiO2 / Si, ба ҳамдигар ламинат карда шуданд ва дар BOE барои тоза кардани субстрати сахти SiO2 / Si тар карда шуданд. Ҳамин тариқ, транзисторҳои комилан шаффоф ва дарозшаванда сохта шуданд. Озмоиши электрикӣ дар зери фишор дар як насби дастӣ ҳамчун усули дар боло зикршуда анҷом дода шуд.
Маводи иловагӣ барои ин мақола дар http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 дастрас аст.
анҷир. S1. Тасвирҳои микроскопии оптикии MGG-и якқабата дар субстратҳои SiO2/Sи дар андозаи гуногун.
анҷир. S4. Муқоисаи муқовимат ва гузариши дуҷонибаи варақаи 550 нм графенҳои оддии моно-, би- ва сеқабата (хедораҳои сиёҳ), MGG (давраҳои сурх) ва CNTs (секунҷаи кабуд).
анҷир. S7. Тағйирёбии муқовимати муқовимати муқовимати моно- ва дуқабати MGG (сиёҳ) ва G (сурх) дар зери ~1000 шиддати даврӣ, мутаносибан то 40 ва 90% шиддати параллелӣ.
анҷир. S10. Тасвири SEM-и сеқабати MGG дар эластомери SEBS пас аз шиддат, салиби ҳаракати дарозро дар болои якчанд тарқишҳо нишон медиҳад.
анҷир. S12. Тасвири AFM-и сеқабати MGG дар эластоми хеле тунуки SEBS бо шиддати 20%, нишон медиҳад, ки варақ аз тарқиш убур кардааст.
ҷадвали S1. Ҳаракати дуқабати MGG – транзисторҳои нанотубаи карбон як девордор дар дарозии каналҳои гуногун пеш аз ва баъд аз шиддат.
Ин мақолаи дастрасии кушода аст, ки тибқи шартҳои иҷозатномаи Creative Commons Attribution-NonCommercial паҳн карда мешавад, ки ба истифода, паҳнкунӣ ва дубора тавлид дар ҳама гуна васоити ахбори омма иҷозат медиҳад, ба шарте ки истифодаи натиҷа ба манфиати тиҷоратӣ набошад ва ба шарте ки кори аслӣ дуруст бошад оварда шудааст.
ЭЗОҲ: Мо танҳо суроғаи почтаи электронии шуморо талаб мекунем, то шахсе, ки шумо саҳифаро тавсия медиҳед, бидонад, ки шумо мехоҳед онро бубинед ва ин паёми номатлуб нест. Мо ягон суроғаи почтаи электрониро сабт намекунем.
Ин савол барои санҷидани он аст, ки оё шумо меҳмони инсон ҳастед ё не ва пешгирӣ кардани ирсоли спамҳои автоматӣ.
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лей, Лихуа Ҷин, Таехо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ванг, Рафаэл Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лей, Лихуа Ҷин, Таехо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ванг, Рафаэл Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
© 2021 Ассотсиатсияи Амрико оид ба пешрафти илм. Ҳамаи ҳуқуқ маҳфуз аст. AAAS шарики HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ва COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 мебошад.


Вақти фиристодан: январ-28-2021