Маводҳои дученака, ба монанди графен, ҳам барои барномаҳои анъанавии нимноқилҳо ва ҳам барои барномаҳои нав дар электроникаи чандир ҷолибанд. Аммо, қувваи баланди кашиши графен боиси шикастан дар шиддати паст мегардад, ки истифодаи хосиятҳои ғайриоддии электронии онро дар электроникаи кашишёбанда душвор мегардонад. Барои таъмини кори аълои ноқилҳои шаффофи графен, ки аз шиддат вобастаанд, мо наносиллҳои графенро дар байни қабатҳои графени ҷамъшуда сохтаем, ки онҳоро графен/силлҳои графени бисёрқабата (MGGs) меноманд. Дар зери шиддат, баъзесиллҳо доменҳои пора-порашудаи графенро барои нигоҳ доштани шабакаи перколаткунанда, ки имкони гузаронандагии аълоро дар шиддатҳои баланд фароҳам меорад, пайваст карданд. MGG-ҳои сеқабата, ки дар эластомерҳо дастгирӣ мешаванд, 65% гузаронандагии аслии худро дар шиддати 100% нигоҳ доштанд, ки ба самти ҷараёни ҷараён перпендикуляр аст, дар ҳоле ки плёнкаҳои сеқабата аз графен бе наносиллҳо танҳо 25% гузаронандагии ибтидоии худро нигоҳ доштанд. Транзистори кашишёбандаи пурра карбон, ки бо истифода аз MGGs ҳамчун электродҳо сохта шудааст, гузариши >90% нишон дод ва 60% ҷараёни аслии худро дар шиддати 120% нигоҳ дошт (ба самти интиқоли заряд мувозӣ). Ин транзисторҳои хеле кашишёбанда ва шаффофи пурра карбон метавонанд оптоэлектроникаи мураккаби кашишёбандаро имконпазир гардонанд.
Электроникаи шаффофи дарозшаванда як соҳаи рушдёбанда аст, ки дорои татбиқи муҳим дар системаҳои пешрафтаи биоинтегратсияшуда (1, 2), инчунин имконияти ҳамгироӣ бо оптоэлектроникаи дарозшаванда (3, 4) барои истеҳсоли робототехника ва дисплейҳои мулоими нарм мебошад. Графен хосиятҳои хеле матлуби ғафсии атомӣ, шаффофияти баланд ва гузаронандагии баландро нишон медиҳад, аммо татбиқи он дар замимаҳои дарозшаванда аз сабаби майли он ба кафидани деформатсияҳои хурд боздошта шудааст. Бартараф кардани маҳдудиятҳои механикии графен метавонад функсияҳои навро дар дастгоҳҳои шаффофи дарозшаванда имконпазир созад.
Хусусиятҳои беназири графен онро ба номзади қавӣ барои насли ояндаи электродҳои шаффофи ноқилӣ табдил медиҳанд (5, 6). Дар муқоиса бо ноқили шаффофи маъмултарин, оксиди қалъагии индий [ITO; 100 ом/квадрат (квадрат) дар шаффофияти 90%], графени якқабата, ки бо роҳи таҳшинкунии буғи кимиёвӣ (CVD) парвариш карда мешавад, дорои омезиши шабеҳи муқовимати варақ (125 ом/квадрат) ва шаффофият (97,4%) мебошад (5). Илова бар ин, плёнкаҳои графен нисбат ба ITO (7) чандирии фавқулодда доранд. Масалан, дар зеризаминии пластикӣ, ноқилияти он ҳатто барои радиуси хамшавии каҷӣ то 0,8 мм нигоҳ дошта мешавад (8). Барои боз ҳам беҳтар кардани кори электрикии он ҳамчун ноқили чандири шаффоф, корҳои қаблӣ маводҳои гибридии графенро бо наносимҳои нуқраи якченака (1D) ё нанонайчаҳои карбон (CNTs) таҳия кардаанд (9–11). Ғайр аз ин, графен ҳамчун электродҳо барои нимноқилҳои гетеросохтории омехтаи андозагиришуда (ба монанди Si ҳаҷмии 2D, наносимҳо/нанонайчаҳои 1D ва нуқтаҳои квантии 0D) (12), транзисторҳои чандир, батареяҳои офтобӣ ва диодҳои рӯшноӣ (LED) истифода шудааст (13-23).
Гарчанде ки графен барои электроникаи чандир натиҷаҳои умедбахш нишон додааст, истифодаи он дар электроникаи кашишёбанда бо хосиятҳои механикии он маҳдуд аст (17, 24, 25); сахтии дохилиҳамворӣ 340 Н/м ва модули Янг 0,5 ТПа (26) дорад. Шабакаи қавии карбон-карбон ягон механизми парокандагии энергияро барои деформатсияи татбиқшуда таъмин намекунад ва аз ин рӯ, дар камтар аз 5% деформатсия ба осонӣ мешиканад. Масалан, графени CVD, ки ба субстрати эластикии полидиметилсилоксан (PDMS) интиқол дода мешавад, метавонад ноқилияти худро танҳо дар камтар аз 6% деформатсия нигоҳ дорад (8). Ҳисобҳои назариявӣ нишон медиҳанд, ки печидан ва таъсири мутақобилаи байни қабатҳои гуногун бояд сахтиро ба таври назаррас коҳиш диҳад (26). Бо ҷамъ кардани графен дар қабатҳои сершумор, гузориш дода мешавад, ки ин графени дуқабата ё сеқабата то деформатсияи 30% кашишшаванда аст ва тағирёбии муқовиматро 13 маротиба камтар аз графени якқабата нишон медиҳад (27). Аммо, ин кашишпазирӣ то ҳол аз ноқилҳои муосири кашишшавандаи c хеле пасттар аст (28, 29).
Транзисторҳо дар барномаҳои дарозшаванда муҳиманд, зеро онҳо имкон медиҳанд, ки хониши мураккаби сенсорҳо ва таҳлили сигналҳо анҷом дода шавад (30, 31). Транзисторҳо дар PDMS бо графени бисёрқабата ҳамчун электродҳои манбаъ/резиш ва маводи канал метавонанд функсияи электрикиро то 5% шиддат нигоҳ доранд (32), ки аз арзиши ҳадди ақали зарурӣ (~50%) барои сенсорҳои пӯшидашавандаи саломатӣ ва пӯсти электронӣ хеле пасттар аст (33, 34). Ба наздикӣ, усули киригами графен омӯхта шуд ва транзистор, ки бо электролити моеъ дарҷ шудааст, метавонад то 240% дароз карда шавад (35). Аммо, ин усул графени овезоншударо талаб мекунад, ки раванди истеҳсолотро мураккаб мекунад.
Дар ин ҷо, мо дастгоҳҳои графени хеле кашишпазирро тавассути пайваст кардани ғилдиракҳои графен (аз ~ 1 то 20 мкм дарозӣ, аз ~ 0.1 то 1 мкм паҳнӣ ва аз ~ 10 то 100 нм баландӣ) дар байни қабатҳои графен ба даст меорем. Мо фарзия мекунем, ки ин ғилдиракҳои графен метавонанд роҳҳои гузаронандаро барои пур кардани тарқишҳо дар варақаҳои графен таъмин кунанд ва бо ин васила гузаронандагии баландро дар зери фишор нигоҳ доранд. Ғилдиракҳои графен синтез ё коркарди иловагӣ талаб намекунанд; онҳо табиатан ҳангоми тартиби интиқоли тар ташаккул меёбанд. Бо истифода аз ғилдиракҳои бисёрқабата G/G (графен/графен) (MGGs) электродҳои кашишпазири графен (манбаъ/резиш ва дарвоза) ва CNT-ҳои нимноқил, мо тавонистем транзисторҳои хеле шаффоф ва хеле кашишпазири пурраи карбонро нишон диҳем, ки онҳоро метавон то 120% шиддат (ба самти интиқоли заряд мувозӣ) кашиш дод ва 60% ҷараёни аслии худро нигоҳ дошт. Ин то ҳол транзистори шаффофи кашишпазиртарини карбон аст ва он ҷараёни кофӣ барои рондани LED-и ғайриорганикӣ таъмин мекунад.
Барои имконпазир кардани электродҳои графени шаффофи дарозшавандаи масоҳати калон, мо графени парваришёфтаи CVD-ро дар фолгаи Cu интихоб кардем. Фолгаи Cu дар маркази найчаи кварсии CVD овезон карда шуд, то ки графен аз ҳарду тараф афзоиш ёбад ва сохторҳои G/Cu/G-ро ташкил диҳад. Барои интиқоли графен, мо аввал як қабати тунуки поли(метилметакрилат) (PMMA)-ро бо чархзанӣ пӯшонидем, то як тарафи графенро муҳофизат кунем, ки мо онро графени болоӣ (баръакс барои тарафи дигари графен) номгузорӣ кардем ва баъдан тамоми плёнка (PMMA/графени болоӣ/Cu/графени поёнӣ) дар маҳлули (NH4)2S2O8 тар карда шуд, то фолгаи Cu-ро кандакорӣ кунад. Графени поёнӣ бе пӯшиши PMMA ногузир тарқишҳо ва нуқсонҳое хоҳад дошт, ки ба кандакор имкон медиҳанд, ки аз (36, 37) гузарад. Тавре ки дар расми 1A нишон дода шудааст, таҳти таъсири шиддати сатҳӣ, доменҳои озодшудаи графен ба шакли ғелонда шуда, баъдан ба плёнкаи боқимондаи G/PMMA-и болоӣ пайваст карда шуданд. Лавҳаҳои болоии G/G метавонанд ба ҳама гуна таҳкурсӣ, ба монанди SiO2/Si, шиша ё полимери нарм, интиқол дода шаванд. Такрори ин раванди интиқол чанд маротиба ба ҳамон як таҳкурсӣ сохторҳои MGG-ро медиҳад.
(A) Тасвири схемавии тартиби истеҳсоли MGG-ҳо ҳамчун электроди кашишёбанда. Ҳангоми интиқоли графен, графени қафо дар фолгаи Cu дар сарҳадҳо ва нуқсонҳо шикаста, ба шаклҳои дилхоҳ печонида шуда, ба плёнкаҳои болоӣ сахт часпонида шуда, нано-тӯлҳоро ташкил медод. Карикатураи чорум сохтори MGG-и ҷамъшударо тасвир мекунад. (B ва C) Тавсифоти TEM-и якқабата MGG бо қарори баланд, ки мутаносибан ба минтақаи якқабата графен (B) ва гардиш (C) тамаркуз мекунад. Иловаи (B) тасвири камандоза аст, ки морфологияи умумии MGG-ҳои якқабата дар шабакаи TEM-ро нишон медиҳад. Иловаҳои (C) профилҳои шиддат мебошанд, ки дар баробари қуттиҳои росткунҷае, ки дар тасвир нишон дода шудаанд, гирифта шудаанд, ки дар он масофа байни сатҳҳои атомӣ 0,34 ва 0,41 нм мебошанд. (D) Спектри EEL-и канори карбонии K бо қуллаҳои графитикии хоси π* ва σ* нишон дода шудааст. (E) Тасвири қисмати AFM-и гардишҳои якқабата G/G бо профили баландии дар баробари хати нуқтадори зард. (F то I) Микроскопияи оптикӣ ва тасвирҳои AFM-и сеқабата G бе (F ва H) ва бо чархакҳо (G ва I) дар субстратҳои SiO2/Si бо ғафсии 300 нм мутаносибан. Чархакҳо ва чинҳои намояндагӣ барои нишон додани фарқиятҳои онҳо нишонгузорӣ карда шуданд.
Барои тасдиқи он, ки лӯлаҳо дар табиати графени печонидашуда мебошанд, мо таҳқиқоти спектроскопияи микроскопияи электронии интиқоли баландсифат (TEM) ва спектроскопияи талафоти энергияи электрон (EEL)-ро дар сохторҳои лӯлаи якқабата бо қабати болоии G/G анҷом додем. Расми 1B сохтори шашкунҷаи графени якқабата нишон медиҳад ва дар дохили он морфологияи умумии плёнкае, ки дар як сӯрохи карбонии шабакаи TEM пӯшонида шудааст, нишон дода шудааст. Графени якқабата қисми зиёди шабакаро фаро мегирад ва баъзе пораҳои графен дар ҳузури якчанд қабатҳои ҳалқаҳои шашкунҷа пайдо мешаванд (Расми 1B). Бо наздик кардан ба як лӯлаи алоҳида (Расми 1C), мо миқдори зиёди ҳошияҳои шабакаи графенро мушоҳида кардем, ки фосилаи шабака дар диапазони 0,34 то 0,41 нм аст. Ин андозагириҳо нишон медиҳанд, ки пораҳо тасодуфан печонида шудаанд ва графити комил нестанд, ки фосилаи шабака дар қабати "ABAB" 0,34 нм дорад. Дар расми 1D спектри EEL-и карбонии канори K нишон дода шудааст, ки дар он қуллаи 285 эВ аз орбиталии π* ва қуллаи дигар дар атрофи 290 эВ аз сабаби гузариши орбиталии σ* ба вуҷуд меояд. Дидан мумкин аст, ки пайванди sp2 дар ин сохтор бартарӣ дорад ва тасдиқ мекунад, ки чархакҳо хеле графитӣ мебошанд.
Микроскопияи оптикӣ ва тасвирҳои микроскопияи қувваи атомӣ (AFM) имкон медиҳанд, ки тақсимоти наносиллаҳои графен дар MGG-ҳо (Расми 1, аз E то G ва расмҳои S1 ва S2) фаҳмиш пайдо кунанд. Лифофаҳо дар рӯи замин ба таври тасодуфӣ тақсим шудаанд ва зичии онҳо дар ҳамворӣ мутаносибан ба шумораи қабатҳои печонидашуда меафзояд. Бисёре аз лифофаҳо ба гиреҳҳо печидаанд ва баландии нобаробарро дар диапазони аз 10 то 100 нм нишон медиҳанд. Онҳо вобаста ба андозаи пораҳои ибтидоии графени худ аз 1 то 20 мкм дарозӣ ва аз 0,1 то 1 мкм паҳноӣ доранд. Тавре ки дар расми 1 (H ва I) нишон дода шудааст, лифофаҳо нисбат ба узвҳо андозаи хеле калонтар доранд, ки боиси пайдоиши хеле ноҳамвортар дар байни қабатҳои графен мегардад.
Барои чен кардани хосиятҳои электрикӣ, мо плёнкаҳои графенро бо сохторҳои чархзананда ё бе онҳо ва қабатбандии қабатҳоро ба тасмаҳои паҳнои 300 мкм ва дарозии 2000 мкм бо истифода аз фотолитография гузоштем. Муқовимати дузонд ҳамчун функсияи шиддат дар шароити муҳити зист чен карда шуд. Мавҷудияти чархзанандаҳо муқовимати графени якқабата 80% ва танҳо 2,2% коҳиши гузаришро коҳиш дод (расми S4). Ин тасдиқ мекунад, ки нано чархзанандаҳо, ки зичии баланди ҷараён то 5 × 107 А/см2 доранд (38, 39), саҳми хеле мусбати электрикӣ ба MGG-ҳо доранд. Дар байни ҳамаи графенҳои оддии якқабата ва MGG-ҳои дуқабата, MGG-и сеқабата беҳтарин гузаронандагӣ бо шаффофияти қариб 90% дорад. Барои муқоиса бо дигар манбаъҳои графен, ки дар адабиёт гузориш шудаанд, мо инчунин муқовимати варақаҳои чорзондро чен кардем (расми S5) ва онҳоро ҳамчун функсияи гузариш дар 550 нм (расми S6) дар расми 2A номбар кардем. MGG нисбат ба графени оддии бисёрқабата, ки сунъӣ ҷамъ карда шудаанд ва оксиди графени коҳишёфта (RGO) гузаронандагӣ ва шаффофияти муқоисашаванда ё баландтарро нишон медиҳад (6, 8, 18). Дар хотир доред, ки муқовимати варақаҳои графени оддии бисёрқабата, ки аз адабиёт ҷамъ карда шудаанд, нисбат ба MGG-и мо каме баландтар аст, эҳтимолан аз сабаби шароити афзоиши ғайриоптимизатсияшуда ва усули интиқоли онҳо.
(A) Муқовимати варақаи чорзондӣ нисбат ба гузариш дар 550 нм барои якчанд намудҳои графен, ки дар он мураббаъҳои сиёҳ MGG-ҳои моно-, ду- ва сеқабатаҳоро нишон медиҳанд; доираҳои сурх ва секунҷаҳои кабуд бо графени оддии бисёрқабата, ки мутаносибан дар Cu ва Ni аз таҳқиқоти Ли ва дигарон (6) ва Ким ва дигарон (8) парвариш карда шудаанд ва баъдан ба SiO2/Si ё кварц интиқол дода шудаанд, мувофиқат мекунанд; ва секунҷаҳои сабз арзишҳо барои RGO дар дараҷаҳои гуногуни коҳиш аз таҳқиқоти Бонаккорсо ва дигарон мебошанд (18). (B ва C) Тағйироти муқовимати меъёрӣшудаи MGG-ҳои моно-, ду- ва сеқабата ва MGG-ҳо ва G ҳамчун функсияи шиддати амудӣ (B) ва параллелӣ (C) ба самти ҷараёни ҷараён. (D) Тағйироти муқовимати меъёрӣшудаи G дуқабата (сурх) ва MGG (сиёҳ) таҳти боркунии шиддати даврӣ то 50% шиддати амудӣ. (E) Тағйироти муқовимати меъёрӣшудаи G сеқабата (сурх) ва MGG (сиёҳ) таҳти боркунии шиддати даврӣ то 90% шиддати параллелӣ. (F) Тағйирёбии иқтидори меъёршудаи G-и якқабата, дуқабата ва сеқабата ва MGG-ҳои дуқабата ва сеқабата ҳамчун функсияи шиддат. Дарунсохт сохтори конденсатор аст, ки дар он субстрати полимерӣ SEBS ва қабати диэлектрикии полимерӣ SEBS-и ғафсии 2 мкм мебошад.
Барои арзёбии кори вобаста ба шиддати MGG, мо графенро ба субстратҳои эластомери термопластикии стирол-этилен-бутадиен-стирол (SEBS) (тақрибан 2 см паҳноӣ ва тқрибан 5 см дарозӣ) интиқол додем ва гузаронандагӣ ҳангоми кашидани субстрат (нигаред ба Маводҳо ва Усулҳо) ҳам амудӣ ва ҳам мувозӣ ба самти ҷараёни ҷараён чен карда шуд (Расми 2, B ва C). Рафтори электрикии вобаста ба шиддат бо ворид кардани наносиллаҳо ва афзоиши шумораи қабатҳои графен беҳтар шуд. Масалан, вақте ки шиддат ба ҷараёни ҷараён амудӣ аст, барои графени якқабата, илова кардани слёпҳо шиддатро ҳангоми шикастани барқ аз 5 то 70% зиёд кард. Таҳаммулпазирии шиддати графени сеқабата низ дар муқоиса бо графени якқабата ба таври назаррас беҳтар шудааст. Бо наносиллаҳо, дар шиддати 100% амудӣ, муқовимати сохтори сеқабата MGG танҳо 50% афзоиш ёфт, дар муқоиса бо 300% барои графени сеқабата бе слёпҳо. Тағйирёбии муқовимат дар зери бори шиддати даврӣ таҳқиқ карда шуд. Барои муқоиса (Расми 2D), муқовиматҳои плёнкаи графени дуқабата пас аз тақрибан 700 давра бо 50% шиддати амудӣ тақрибан 7,5 маротиба афзоиш ёфтанд ва дар ҳар як давра бо шиддат афзоиш ёфтанд. Аз тарафи дигар, муқовимати MGG дуқабата пас аз тақрибан 700 давра танҳо тақрибан 2,5 маротиба афзоиш ёфт. Бо татбиқи то 90% шиддат дар самти мувозӣ, муқовимати графени сеқабата пас аз 1000 давра тақрибан 1000 маротиба афзоиш ёфт, дар ҳоле ки он дар MGG сеқабата танҳо тақрибан 8 маротиба аст (Расми 2E). Натиҷаҳои даврзанӣ дар расми S7 нишон дода шудаанд. Афзоиши нисбатан тезтари муқовимат дар самти шиддати мувозӣ аз он сабаб аст, ки самти тарқишҳо ба самти ҷараёни ҷараён амудӣ аст. Инҳирофи муқовимат ҳангоми шиддати боркунӣ ва борфарорӣ аз сабаби барқароршавии вискоэластикии субстрати эластомери SEBS мебошад. Муқовимати устувортари тасмаҳои MGG ҳангоми даврзанӣ аз мавҷудияти ғелондаҳои калон вобаста аст, ки метавонанд қисмҳои кафидаи графенро (чунон ки аз ҷониби AFM мушоҳида мешавад) пайваст кунанд ва ба нигоҳ доштани роҳи перколатӣ мусоидат кунанд. Ин падидаи нигоҳ доштани гузаронандагӣ тавассути роҳи перколатӣ қаблан барои плёнкаҳои металлӣ ё нимноқилҳои кафида дар субстратҳои эластомерӣ гузориш шуда буд (40, 41).
Барои арзёбии ин плёнкаҳои дар асоси графен ҳамчун электродҳои дарвоза дар дастгоҳҳои кашишёбанда, мо қабати графенро бо қабати диэлектрикии SEBS (ғафсии 2 мкм) пӯшонидем ва тағирёбии иқтидори диэлектрикиро ҳамчун функсияи шиддат назорат кардем (барои тафсилот ба расми 2F ва маводҳои иловагӣ нигаред). Мо мушоҳида кардем, ки иқтидорҳо бо электродҳои графени якқабата ва дуқабата бо сабаби аз даст додани гузариши дохилиҳамвории графен зуд коҳиш ёфтанд. Баръакс, иқтидорҳое, ки аз ҷониби MGG-ҳо кашиш дода шудаанд, инчунин графени сеқабата бо MGG-ҳои оддӣ афзоиши иқтидорро бо шиддат нишон доданд, ки ин аз сабаби кам шудани ғафсии диэлектрик бо шиддат интизор меравад. Афзоиши интизоршавандаи иқтидор бо сохтори MGG хеле хуб мувофиқат мекард (расми S8). Ин нишон медиҳад, ки MGG ҳамчун электроди дарвоза барои транзисторҳои кашишёбанда мувофиқ аст.
Барои таҳқиқи минбаъдаи нақши гардиши графени 1D дар таҳаммулпазирии шиддати ноқилияти барқӣ ва назорати беҳтари ҷудоӣ байни қабатҳои графен, мо барои иваз кардани гардишҳои графен аз CNT-ҳои бо пӯшиши дорупошӣ пӯшонидашуда истифода кардем (нигаред ба Маводҳои иловагӣ). Барои тақлид кардани сохторҳои MGG, мо се зичии CNT-ҳоро (яъне CNT1) ҷойгир кардем.
(A то C) Тасвирҳои AFM-и се зичии гуногуни CNT-ҳо (CNT1)
Барои дарки бештари қобилияти онҳо ҳамчун электродҳо барои электроникаи кашишёбанда, мо морфологияҳои MGG ва G-CNT-G-ро таҳти фишор ба таври систематикӣ таҳқиқ кардем. Микроскопияи оптикӣ ва микроскопияи электронии сканкунӣ (SEM) усулҳои самараноки тавсифӣ нестанд, зеро ҳарду контрасти ранг надоранд ва SEM ҳангоми сканкунии электронӣ ҳангоми мавҷуд будани графен дар зери субстратҳои полимерӣ ба артефактҳои тасвир дучор мешавад (расми S9 ва S10). Барои мушоҳидаи сатҳи графен дар зери фишор, мо андозагириҳои AFM-ро дар MGG-ҳои сеқабата ва графени оддӣ пас аз интиқол ба субстратҳои хеле тунук (ғафсии ~0.1 мм) ва эластикии SEBS ҷамъоварӣ кардем. Аз сабаби камбудиҳои дохилӣ дар графени CVD ва осеби беруна ҳангоми раванди интиқол, дар графени шиддатёфта ногузир тарқишҳо ба вуҷуд меоянд ва бо афзоиши шиддат, тарқишҳо зичтар мешаванд (расми 4, аз A то D). Вобаста ба сохтори қабатбандии электродҳои карбон, тарқишҳо морфологияҳои гуногунро нишон медиҳанд (расми S11) (27). Зичии майдони тарқишҳо (ҳамчун майдони тарқишҳо/майдони таҳлилшуда муайян карда мешавад)-и графени бисёрқабата пас аз шиддат нисбат ба графени якқабата камтар аст, ки бо афзоиши гузаронандагии барқӣ барои MGGs мувофиқ аст. Аз тарафи дигар, аксар вақт чархакҳо барои пул кардани тарқишҳо мушоҳида мешаванд, ки роҳҳои иловагии гузаронандаро дар плёнкаи шиддатёфта таъмин мекунанд. Масалан, чунон ки дар тасвири расми 4B нишон дода шудааст, чархакҳои васеъ аз болои тарқиш дар MGG сеқабата убур кардаанд, аммо дар графени оддӣ чархак мушоҳида нашудааст (расми 4, аз E то H). Ба ҳамин монанд, CNTs низ тарқишҳоро дар графен пул кардаанд (расми S11). Зичии майдони тарқишҳо, зичии майдони чархакҳо ва ноҳамвории плёнкаҳо дар расми 4K ҷамъбаст шудаанд.
(Аз A то H) Тасвирҳои AFM-и сеқабатаи G/G (аз A то D) ва сохторҳои сеқабатаи G (аз E то H) дар эластомери хеле тунуки SEBS (ғафсии ~0.1 мм) дар шиддати 0, 20, 60 ва 100%. Тарқишҳо ва чархакҳои намояндагӣ бо тирҳо нишон дода шудаанд. Ҳамаи тасвирҳои AFM дар масоҳати 15 мкм × 15 мкм ҷойгиранд, ки бо истифода аз ҳамон хати рангии нишондодашуда истифода мешаванд. (I) Геометрияи симулятсияи электродҳои графени якқабатаи нақшдор дар зеризаминии SEBS. (J) Харитаи контурии симулятсияи шиддати асосии максималии логарифмӣ дар графени якқабатаи ва зеризаминии SEBS дар шиддати берунии 20%. (K) Муқоисаи зичии майдони тарқишҳо (сутуни сурх), зичии майдони чархзанӣ (сутуни зард) ва ноҳамвории сатҳ (сутуни кабуд) барои сохторҳои гуногуни графен.
Вақте ки плёнкаҳои MGG кашида мешаванд, механизми муҳими иловагии он вуҷуд дорад, ки ғилдиракҳо метавонанд минтақаҳои кафидаи графенро пайваст кунанд ва шабакаи перколятсияро нигоҳ доранд. Ғилдиракҳои графен умедбахшанд, зеро онҳо метавонанд даҳҳо микрометр дарозӣ дошта бошанд ва аз ин рӯ, қодиранд, ки тарқишҳоеро, ки одатан то миқёси микрометр мебошанд, пайваст кунанд. Ғайр аз ин, азбаски ғилдиракҳо аз қабатҳои бисёрқабатаи графен иборатанд, интизор меравад, ки онҳо муқовимати паст дошта бошанд. Дар муқоиса, шабакаҳои нисбатан зич (гузариши пасттар)-и CNT барои таъмини қобилияти муқоисашавандаи гузаронандагии пул лозиманд, зеро CNT-ҳо нисбат ба ғилдиракҳо хурдтар (одатан чанд микрометр дарозӣ доранд) ва камтар гузаронанда мебошанд. Аз тарафи дигар, тавре ки дар расми S12 нишон дода шудааст, дар ҳоле ки графен ҳангоми кашидан барои мутобиқ шудан ба шиддат мекафад, ғилдиракҳо намекафад, ки ин нишон медиҳад, ки охирин метавонад дар графени зеризаминӣ лағжида бошад. Сабаби кафиданашон эҳтимолан ба сохтори печонидашуда вобаста аст, ки аз қабатҳои зиёди графен (аз 1 то 20 мкм дарозӣ, аз 0,1 то 1 мкм паҳнӣ ва аз 10 то 100 нм баландӣ) иборат аст, ки модули самаранокии баландтар нисбат ба графени якқабата дорад. Тавре ки Грин ва Херсам (42) гузориш додаанд, шабакаҳои металлии CNT (диаметри найча 1,0 нм) метавонанд муқовимати варақаҳои пастро <100 ом/кв сарфи назар аз муқовимати калони пайвастшавӣ байни CNT-ҳо ба даст оранд. Бо назардошти он, ки ғелондаҳои графени мо паҳнои аз 0,1 то 1 мкм доранд ва ғелондаҳои G/G нисбат ба CNT-ҳо масоҳати хеле калонтари тамос доранд, муқовимати тамос ва масоҳати тамос байни ғелондаҳои графен ва графен набояд омилҳои маҳдудкунанда барои нигоҳ доштани гузаронандагии баланд бошанд.
Графен нисбат ба субстрати SEBS модули хеле баландтар дорад. Гарчанде ки ғафсии муассири электроди графен нисбат ба субстрат хеле пасттар аст, сахтии зарби ғафсии графен ба субстрат қобили муқоиса аст (43, 44), ки дар натиҷа таъсири мӯътадили ҷазираи сахт ба вуҷуд меояд. Мо деформатсияи графени ғафсии 1 нм-ро дар субстрати SEBS моделиронӣ кардем (барои тафсилот ба Маводҳои иловагӣ нигаред). Мувофиқи натиҷаҳои моделиронӣ, вақте ки 20% шиддат ба субстрати SEBS берунӣ татбиқ карда мешавад, шиддати миёна дар графен тақрибан 6,6% аст (Расми 4J ва расми S13D), ки бо мушоҳидаҳои таҷрибавӣ мувофиқ аст (нигаред ба расми S13). Мо шиддатро дар минтақаҳои графени нақшдор ва субстрат бо истифода аз микроскопияи оптикӣ муқоиса кардем ва муайян кардем, ки шиддат дар минтақаи субстрат ҳадди аққал ду маротиба аз шиддат дар минтақаи графен зиёдтар аст. Ин нишон медиҳад, ки шиддате, ки ба намунаҳои электроди графен татбиқ карда мешавад, метавонад ба таври назаррас маҳдуд бошад ва дар болои SEBS ҷазираҳои сахти графенро ташкил диҳад (26, 43, 44).
Аз ин рӯ, қобилияти электродҳои MGG барои нигоҳ доштани ноқилияти баланд дар зери шиддати баланд эҳтимолан аз ҷониби ду механизми асосӣ имконпазир аст: (i) ғелондаҳо метавонанд минтақаҳои ҷудошударо барои нигоҳ доштани роҳи ноқилкунандаи перколятсия пайваст кунанд ва (ii) варақаҳои графен/эластомери бисёрқабата метавонанд аз болои якдигар лағжанд, ки боиси коҳиши фишор дар электродҳои графен мегардад. Барои қабатҳои сершумори графени интиқолшуда дар эластомер, қабатҳо ба якдигар сахт пайваст нашудаанд, ки метавонанд дар посух ба шиддат лағжанд (27). Ғелондаҳо инчунин ноҳамвории қабатҳои графенро зиёд карданд, ки метавонад ба афзоиши ҷудоӣ байни қабатҳои графен мусоидат кунад ва аз ин рӯ, лағжиши қабатҳои графенро имконпазир созад.
Дастгоҳҳои пурра-карбон бо шавқу завқ аз сабаби арзиши паст ва қобилияти баланди гузаришашон ҷустуҷӯ карда мешаванд. Дар ҳолати мо, транзисторҳои пурра-карбон бо истифода аз дарвозаи поёнии графен, тамос бо манбаи болоӣ/резиши графен, нимноқилҳои ҷудошудаи CNT ва SEBS ҳамчун диэлектрик сохта шудаанд (Расми 5A). Тавре ки дар расми 5B нишон дода шудааст, дастгоҳи пурра-карбон бо CNT ҳамчун манбаъ/резиш ва дарвоза (дастгоҳи поёнӣ) нисбат ба дастгоҳ бо электродҳои графен (дастгоҳи болоӣ) ношаффофтар аст. Ин аз он сабаб аст, ки шабакаҳои CNT барои ноил шудан ба муқовиматҳои варақӣ ба монанди муқовимати графен ғафсии калонтар ва дар натиҷа, гузаришҳои оптикии пасттарро талаб мекунанд (расми S4). Расми 5 (C ва D) каҷхатҳои интиқол ва баромади намояндагиро пеш аз шиддат барои транзисторе, ки бо электродҳои дуқабата MGG сохта шудааст, нишон медиҳад. Паҳнои канал ва дарозии транзистори бе шиддат мутаносибан 800 ва 100 мкм буданд. Таносуби фурӯзон/хомӯшкунии ченшуда аз 103 бо ҷараёнҳои фурӯзон ва хомӯш дар сатҳҳои 10−5 ва 10−8 А мутаносибан зиёдтар аст. Хатти баромад режимҳои хаттии идеалӣ ва сершавииро бо вобастагии равшани шиддати дарвоза нишон медиҳад, ки нишон медиҳад, ки тамоси идеалӣ байни CNT ва электродҳои графенӣ (45) аст. Мушоҳида шуд, ки муқовимати тамос бо электродҳои графенӣ нисбат ба плёнкаи бухоршудаи Au пасттар аст (нигаред ба расми S14). Ҳаракати сершавии транзистори кашишхӯрда тақрибан 5,6 см2/Vs аст, ки ба ҳамон транзисторҳои CNT-и бо полимер ҷудошуда дар зеризаминҳои сахти Si бо SiO2-и 300 нм ҳамчун қабати диэлектрикӣ монанд аст. Беҳтаршавии минбаъдаи ҳаракат бо зичии оптимизатсияшудаи найчаҳо ва дигар намудҳои найчаҳо имконпазир аст (46).
(A) Схемаи транзистори дарозшавандаи графен. SWNT-ҳо, нанотрубкаҳои карбонии якдеворӣ. (B) Акси транзисторҳои дарозшаванда, ки аз электродҳои графен (боло) ва электродҳои CNT (поён) сохта шудаанд. Тафовут дар шаффофият ба таври возеҳ намоён аст. (C ва D) Каҷхатҳои интиқол ва баромади транзистори графен дар SEBS пеш аз шиддат. (E ва F) Каҷхатҳои интиқол, ҷараёни фаъол ва ғайрифаъол, таносуби фаъол/хомӯш ва ҳаракатнокии транзистори графен дар шиддатҳои гуногун.
Вақте ки дастгоҳи шаффоф ва пурра карбон дар самти мувозӣ ба самти интиқоли заряд дароз карда шуд, таназзули ҳадди ақал то 120% шиддат мушоҳида шуд. Ҳангоми дарозкунӣ, ҳаракатнокӣ аз 5,6 см2/Vs дар шиддати 0% то 2,5 см2/Vs дар шиддати 120% пайваста коҳиш ёфт (Расми 5F). Мо инчунин кори транзисторро барои дарозии гуногуни канал муқоиса кардем (нигаред ба ҷадвали S1). Қобили зикр аст, ки дар шиддати то 105% ҳамаи ин транзисторҳо то ҳол таносуби баланди фурӯзон/хомӯшкунӣ (>103) ва ҳаракатнокӣ (>3 см2/Vs)-ро нишон доданд. Илова бар ин, мо ҳама корҳои охиринро дар бораи транзисторҳои пурра карбон (нигаред ба ҷадвали S2) ҷамъбаст кардем (47-52). Бо беҳсозии истеҳсоли дастгоҳҳо дар эластомерҳо ва истифодаи MGG-ҳо ҳамчун контактҳо, транзисторҳои пурра карбонии мо аз ҷиҳати ҳаракатнокӣ ва гистерезис, инчунин қобилияти баланди дарозкунӣ нишон медиҳанд.
Ҳамчун татбиқи транзистори пурра шаффоф ва кашишёбанда, мо онро барои идоракунии гузариши LED истифода бурдем (Расми 6A). Тавре ки дар расми 6B нишон дода шудааст, LED-и сабзро тавассути дастгоҳи кашишёбандаи пурра карбон, ки мустақиман дар боло ҷойгир аст, ба таври возеҳ дидан мумкин аст. Ҳангоми кашиш то ~100% (Расми 6, C ва D), шиддати нури LED тағйир намеёбад, ки бо кори транзистори дар боло тавсифшуда мувофиқ аст (нигаред ба филми S1). Ин аввалин гузориши воҳидҳои идоракунии кашишёбанда мебошад, ки бо истифода аз электродҳои графен сохта шудаанд ва имконияти наверо барои электроникаи кашишёбандаи графен нишон медиҳанд.
(A) Занҷири транзистор барои ба кор андохтани LED. GND, замин. (B) Акси транзистори кашишёбанда ва шаффофи пурра карбон бо шиддати 0%, ки дар болои LED-и сабз насб карда шудааст. (C) Транзистори шаффоф ва кашишёбандаи пурра карбон, ки барои иваз кардани LED истифода мешавад, дар болои LED бо шиддати 0% (чап) ва ~100% (рост) насб карда мешавад. Тирҳои сафед ҳамчун аломатҳои зард дар дастгоҳ нишон медиҳанд, ки тағирёбии масофаро нишон медиҳанд. (D) Намуди паҳлӯии транзистори кашишёфта, ки LED ба эластомер тела дода шудааст.
Хулоса, мо сохтори шаффофи графени ноқилро таҳия кардем, ки ноқилияти баланди худро дар зери деформатсияҳои калон ҳамчун электродҳои кашишпазир нигоҳ медорад, ки бо наногардишҳои графен дар байни қабатҳои графени қабатдор имконпазир мегардад. Ин сохторҳои электроди дуқабата ва сеқабата MGG дар эластомер метавонанд мутаносибан 21 ва 65% ноқилияти 0%-и деформатсияҳои худро дар деформатсия то 100% нигоҳ доранд, дар муқоиса бо аз даст додани пурраи ноқилият дар деформатсияи 5% барои электродҳои графени якқабата. Роҳҳои иловагии ноқилӣ дар гардишҳои графен, инчунин таъсири заифи байни қабатҳои интиқолшуда ба устувории беҳтарини ноқилият дар зери деформатсия мусоидат мекунанд. Мо минбаъд ин сохтори графенро барои сохтани транзисторҳои кашишпазири пурра аз карбон истифода бурдем. То ҳол, ин транзистори кашишпазиртарини графен бо беҳтарин шаффофият бидуни истифодаи каҷкунӣ мебошад. Гарчанде ки таҳқиқоти мазкур барои имкон додани графен барои электроникаи кашишпазир гузаронида шудааст, мо боварӣ дорем, ки ин равишро метавон ба дигар маводҳои дученакаи 2D барои имконпазир кардани электроникаи дученакаи кашишпазири 2D васеъ кард.
Графени CVD-и масоҳати калон дар фолгаҳои Cu-и овезон (99.999%; Alfa Aesar) таҳти фишори доимии 0.5 мторр бо 50–SCCM (сантиметри мукааби стандартӣ дар як дақиқа) CH4 ва 20–SCCM H2 ҳамчун пешгузаштагон дар ҳарорати 1000°C парвариш карда шуд. Ҳарду тарафи фолгаи Cu бо графени якқабата пӯшонида шуд. Як қабати тунуки PMMA (2000 чархзанӣ; A4, Microchem) дар як тарафи фолгаи Cu бо пӯшиши чархзананда пӯшонида шуда, сохтори PMMA/G/Cu/G-ро ташкил дод. Баъдан, тамоми плёнка тақрибан 2 соат дар маҳлули 0.1 М персулфати аммоний [(NH4)2S2O8] тар карда шуд, то фолгаи Cu-ро канда партояд. Дар ин раванд, графени пуштии муҳофизатнашуда аввал дар сарҳадҳои доначаҳо канда мешуд ва сипас аз сабаби шиддати сатҳӣ ба шакли лӯлаҳо печонида мешуд. Лӯлаҳо ба плёнкаи болоии графени бо дастгирии PMMA часпонида шуда, лӯлаҳои PMMA/G/G-ро ташкил медоданд. Баъдан, плёнкаҳо дар оби деионизатсияшуда чанд маротиба шуста шуда, ба рӯи субстрати мақсаднок, ба монанди SiO2/Si сахт ё субстрати пластикӣ гузошта шуданд. Ҳамин ки плёнкаи часпонидашуда дар рӯи субстрат хушк шуд, намуна пайдарпай дар ацетон, ацетон/IPA 1:1 (спирти изопропилӣ) ва IPA барои 30 сония тар карда шуд, то PMMA хориҷ карда шавад. Плёнкаҳо дар ҳарорати 100°C барои 15 дақиқа гарм карда шуданд ё шабона дар вакуум нигоҳ дошта шуданд, то оби ҷамъшударо пеш аз он ки қабати дигари гардиши G/G ба он интиқол дода шавад, пурра тоза кунанд. Ин қадам барои пешгирӣ аз ҷудошавии плёнкаи графен аз субстрат ва таъмини фарогирии пурраи MGG-ҳо ҳангоми ҷудошавии қабати интиқолдиҳандаи PMMA буд.
Морфологияи сохтори MGG бо истифода аз микроскопи оптикӣ (Leica) ва микроскопи электронии сканкунанда (1 kV; FEI) мушоҳида карда шуд. Барои мушоҳидаи тафсилоти гардишҳои G, микроскопи қувваи атомӣ (Nanoscope III, Digital Instrument) дар ҳолати ламс кор мекард. Шаффофияти плёнка бо истифода аз спектрометри ултрабунафш (Agilent Cary 6000i) санҷида шуд. Барои санҷишҳо, вақте ки шиддат дар самти амудии ҷараёни ҷараён буд, фотолитография ва плазмаи O2 барои тарҳрезии сохторҳои графен ба тасмаҳо (~300 мкм паҳноӣ ва ~2000 мкм дарозӣ) истифода шуданд ва электродҳои Au (50 нм) бо истифода аз ниқобҳои соя дар ҳарду тарафи дароз ба таври гармӣ ҷойгир карда шуданд. Сипас, тасмаҳои графен бо эластомери SEBS (паҳнои тақрибан 2 см ва дарозии тақрибан 5 см) тамос гирифтанд, ки меҳвари дарозии тасмаҳо ба тарафи кӯтоҳи SEBS мувозӣ буд ва баъдан кандакории BOE (кандакории оксиди буферӣ) (HF:H2O 1:6) ва эвтектикии индий галлий (EGaIn) ҳамчун контактҳои электрикӣ анҷом дода шуданд. Барои озмоишҳои шиддати параллелӣ, сохторҳои графени бенақш (~5 × 10 мм) ба субстратҳои SEBS интиқол дода шуданд, ки меҳварҳои дароз ба тарафи дарозии субстрати SEBS мувозӣ буданд. Дар ҳарду ҳолат, тамоми G (бе гардишҳои G)/SEBS дар дастгоҳи дастӣ дар канори дарозии эластомер кашида шуд ва дар ҷои худ, мо тағирёбии муқовимати онҳоро таҳти шиддат дар истгоҳи зонд бо анализатори нимноқил (Keithley 4200-SCS) чен кардем.
Транзисторҳои хеле кашишпазир ва шаффофи пурра карбон дар зеризаминии эластикӣ бо тартиби зерин барои пешгирӣ аз осеби ҳалкунандаи органикӣ ба диэлектрик ва зеризаминии полимер сохта шуданд. Сохторҳои MGG ба SEBS ҳамчун электродҳои дарвоза интиқол дода шуданд. Барои ба даст овардани қабати ягонаи диэлектрикии полимерии плёнкаи тунук (ғафсии 2 мкм), маҳлули толуол SEBS (80 мг/мл) дар зеризаминии SiO2/Si бо октадецилтрихлорсилан (OTS) бо тағйирёфта бо суръати 1000 чархзанӣ дар як дақиқа барои 1 дақиқа бо пӯшиши чархзанӣ пӯшонида шуд. Плёнкаи тунуки диэлектрикиро аз сатҳи гидрофобии OTS ба зеризаминии SEBS, ки бо графени омодашуда пӯшонида шудааст, ба осонӣ интиқол додан мумкин аст. Конденсаторро бо гузоштани электроди болоии металли моеъ (EGaIn; Sigma-Aldrich) барои муайян кардани иқтидор ҳамчун функсияи шиддат бо истифода аз метри LCR (индуктивӣ, иқтидор, муқовимат) (Agilent) сохтан мумкин аст. Қисми дигари транзистор аз CNT-ҳои нимноқилии ҷудошудаи полимерӣ иборат буд, ки мувофиқи тартиби қаблан гузоришшуда (53) буд. Электродҳои манбаъ/резиши нақшдор дар зери қабатҳои сахти SiO2/Si сохта шуданд. Баъдан, ду қисм, диэлектрик/G/SEBS ва CNTs/нақшдор G/SiO2/Si, ба якдигар ламинат карда шуданд ва дар BOE тар карда шуданд, то зери қабати сахти SiO2/Si хориҷ карда шавад. Ҳамин тариқ, транзисторҳои пурра шаффоф ва кашишпазир сохта шуданд. Санҷиши электрикӣ таҳти фишор дар дастгоҳи кашиши дастӣ ҳамчун усули дар боло зикршуда анҷом дода шуд.
Маводи иловагӣ барои ин мақола дар http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 дастрас аст.
расми S1. Тасвирҳои микроскопии оптикии MGG якқабата дар субстратҳои SiO2/Si бо бузургкуниҳои гуногун.
расми S4. Муқоисаи муқовимат ва гузариши варақаи ду-зондӣ дар 550 нм графени оддии моно-, ду- ва сеқабата (мураббаъҳои сиёҳ), MGG (доираҳои сурх) ва CNT (секунҷаи кабуд).
расми S7. Тағйироти муқовимати меъёршудаи MGG-ҳои якқабата ва дуқабата (сиёҳ) ва G (сурх) дар зери ~1000 фишори даврӣ то мутаносибан то 40 ва 90% фишори параллелӣ.
расми S10. Тасвири SEM-и MGG сеқабата дар эластомери SEBS пас аз деформатсия, ки салиббандии дарози чархзанандаро дар болои якчанд тарқишҳо нишон медиҳад.
расми S12. Тасвири AFM-и сеқабата MGG дар эластомери хеле тунуки SEBS бо шиддати 20%, ки нишон медиҳад, ки лӯлае аз болои шикоф убур кардааст.
Ҷадвали S1. Ҳаракатпазирии транзисторҳои дуқабата MGG-нанонайчаҳои карбонии якдеворӣ дар дарозии гуногуни канал пеш аз ва баъд аз деформатсия.
Ин мақола дастрасии озод аст, ки тибқи шартҳои иҷозатномаи Creative Commons Attribution-NonCommercial паҳн карда мешавад, ки истифода, паҳн ва нусхабардориро дар ҳама гуна васоити ахбори омма иҷозат медиҳад, ба шарте ки истифодаи натиҷавӣ барои манфиати тиҷоратӣ набошад ва ба шарте ки кори аслӣ дуруст иқтибос оварда шуда бошад.
ЭЗОҲ: Мо танҳо суроғаи почтаи электронии шуморо дархост мекунем, то шахсе, ки шумо саҳифаро тавсия медиҳед, бидонад, ки шумо мехостед онро бубинад ва он почтаи электронии номатлуб нест. Мо ягон суроғаи почтаи электрониро сабт намекунем.
Ин савол барои санҷидани он аст, ки оё шумо меҳмони инсон ҳастед ё не ва пешгирӣ аз фиристодани автоматии спам.
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лей, Лихуа Ҷин, Таехо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ванг, Рафаэл Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лей, Лихуа Ҷин, Таехо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ванг, Рафаэл Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
© 2021 Ассотсиатсияи Амрико оид ба пешрафти илм. Ҳамаи ҳуқуқ маҳфуз аст. AAAS шарики HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ва COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 мебошад.
Вақти нашр: 28 январи соли 2021